大连化物所等利用穆斯堡尔谱技术实现对单原子铁催化剂纯度的精准表征

近日，中国科学院大连化学物理研究所能源研究技术平台穆斯堡尔谱技术研究组研究员王军虎团队与韩国蔚山国家科学技术研究院院士Jong-Beom Baek和博士韩高峰团队合作，利用穆斯堡尔谱技术的超高能量分辨率实现了对机械化学法制备的单原子铁催化剂纯度的精准表征。

利用机械化学的方法，可将大块铁等过渡金属直接磨损制备成单原子催化剂。相较于传统方法，该制备方法具有以下优势：以廉价大块金属为母材，杜绝了金属盐的使用;不使用任何溶剂;无任何副产物生成。但是，目前利用机械化学法在制备的单原子铁催化剂中，往往除了单原子外，仍存在少量偶然形成的纳米团簇。这些纳米团簇因为数量少、短程有序，不易被发现，高精度的同步辐射X射线吸收精细结构谱(EXAFS)也难以精准地定量和定性分析这些原子簇。虽然高角环形暗场扫描透射电子显微镜和同步辐射EXAFS显示Fe以单原子态分布，但其配位环境和是否所有Fe均为单原子仍不清楚。

研究中，王军虎团队利用57Fe穆斯堡尔谱技术揭示了Fe单原子催化剂的配位环境(主要为Fe4N结构)，明确探测到少量难以被其它方法确定的Fe原子簇，并确定为碳化三铁(Fe3C，S1)。研究发现，经过热处理提纯后，即使样品中的Fe3C团簇仅有4%，也可被轻易检测到。该实验表明，57Fe穆斯堡尔谱技术是精确表征Fe单原子催化剂纯度可靠且不可或缺的技术。

相关研究成果以Abrading Bulk Metal into Single Atoms为题，发表在《自然-纳米技术》(Nature Nanotechnology)上。研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金委员会、中科院国际伙伴计划等的资助。

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